图1 二次谐波圆二色性（SHG-CD）显微镜勘探手性钙钛矿空间相关手性示意图

  手性一词指的是一个物体不能与其镜像相重合。作为一个与不对称催化、生物传感、自旋电子学、光信息处理与通讯等各种前沿使用密不可分的交叉学科范畴，手性光电子学近年来引起了广泛的研讨爱好。在传统丈量中，资料的手性是经过线性圆二色性（CD）光谱来勘探的，但由于左旋和右旋圆偏光的吸光度差很小，导致其一般具有较低的信噪比。作为线性CD的非线性对应物，二次谐波圆二色性（SHG-CD）界说为左旋和右旋圆偏光激发下SHG强度的归一化差异。比较于CD，SHG-CD已被证明具有更高的手性光学灵敏度。手性有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿作为一类新的手性半导体，其优异的光电功能已显示出用于手性光电子学的巨大潜力。但是，现在对手性钙钛矿光学活性机制的了解依然缺乏，这将阻止新式手性钙钛矿在高效光电和自旋电子学使用中的构建。

  为处理以上问题，研讨者选用距离阳离子合金化战略将手性引进传统二维钙钛矿中，使用一步溶液处理旋涂法制备了手性薄膜。经过二维掠入射广角X射线散射等表征手法剖析了薄膜的晶体取向，证明手性薄膜具有典型的多晶特征以及微晶全体高度取向的一起伴随着随机面外取向角的散布。此外，距离阳离子合金化的手性二维钙钛矿薄膜表现出系数高达1.25 cm/MW的强双光子吸收以及780-900 nm的宽波长SHG呼应等优异的非线性光学性质。结合SHG-CD显微镜的手性光学灵敏度和微区成像才能，初次在手性钙钛矿多晶薄膜中进行了SHG-CD显微成像的试验演示，并剖析提醒了薄膜中空间相关的手性是由部分超分子面外取向引起。经过理论核算，研讨者还定性地证明晰面外取向对光学选择性的影响，并进一步强调了这种部分超分子取向诱导的手性。

  此项研讨是课题组在已宣布协作作业“手性杂化铜卤化物光学活性和各向异性SHG调控（Nano Lett., 2022, 22 (2): 846-852）、手性杂化铜卤化物光学活性及SHG（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60 (15): 8441-8445）”的基础上，经过逆向选用SHG-CD光谱来研讨手性钙钛矿中的光学活性机制，并观察到由部分超分子取向主导的空间相关手性，进一步说明晰SHG-CD显微成像在研讨手性资料中空间相关手性方面的潜力。

  本论文中，上海交通大学博士生郭志航及深圳大学博士后李珺子为一起榜首作者，王长顺教授、深圳大学贺廷超教授和香港中文大学（深圳）朱熹助理教授为一起通讯作者。该研讨作业得到了国家自然科学基金严重研讨方案（92050116）、国家自然科学基金（62174079）等项目的赞助。